Ebbe successo internazionale a partire dalla seconda metà degli anni sessanta specialmente grazie alla canzone Je t'aime... moi non plus, cantata in coppia con Jane Birkin e, in una prima versione, con Brigitte Bardot.
Biografia Origini e primo matrimonio Era figlio di immigrati ebrei russi. Suo padre, Joseph Ginsburg, nato a Istanbul. il 27 marzo 1896 e morto il 22 aprile 1971 a Houlgate, entrò nel Conservatorio di Pietroburgo, poi in quello di Mosca per studiare musica, scegliendo il pianoforte. Poi, in Crimea, incontrò Brucha Goda Besman (1894-1985), soprannominata Olia o Olga, un mezzosoprano che divenne sua moglie il 18 giugno 1918. Nel 1919, Joseph e Olga lasciarono Odessa, si esiliarono in Georgia, poi a Istanbul prima di sbarcare il 25 marzo 1921 a Marsiglia e trasferirsi a Parigi, dove ritrovarono il fratello di Olga che lavorava per la banca Louis-Dreyfus. Joseph lavorò come pianista di bar e di cabaret, e Olga come cantante al conservatorio russo. Vivevano in Rue de la Chine nel 20º arrondissement di Parigi. Nel 1922 nacque il loro primo figlio, Marcel, che morì a sedici mesi per una polmonite, poi una figlia, Jacqueline, nel 1926, infine i gemelli, Liliane e Lucien, nati nel 1928 alla maternità dell'Hôtel-Dieu di Parigi nell'Île de la Cité.
La famiglia Ginsburg ottenne la nazionalità francese il 9 giugno 1932 e continuò a vivere a Parigi, dove venne presto identificata durante il periodo dell'occupazione da parte dei nazisti e fu quindi costretta a fuggire nelle campagne fino al 1944. In quegli anni, Lucien fu costretto ad appuntare una stella gialla sulla sua uniforme di studente e iniziò a suonare, da autodidatta, il pianoforte. Venne quindi iscritto dal padre a un istituto d'arte per studiare pittura. Lì incontrò la modella russa Elizabeth Levitsky, segretaria di Georges Hugnet, amico di Salvador Dalí. La frequentazione con la donna, e anche con l'artista surrealista, diventarono habitat ideale per Lucien. Nel 1951, infatti, si sposò con Elizabeth, da cui divorziò nel 1957.
Dalla vita da chansonnier al rapporto con Brigitte Bardot (anni 1957–1968) In omaggio alle proprie origini russe, Lucien adottò il nome d'arte Serge e tramutò il proprio cognome scegliendo Gainsbourg, in omaggio al pittore inglese Thomas Gainsborough.- Pronto a dare una svolta alla propria carriera, iniziò a interpretare da sé le proprie canzoni, fino ad allora nobilitate dall'icona Juliette Gréco, e venne ingaggiato al nightclub Milord L'Arsouille, anche grazie all'amica Michèle Arnaud, cantante e produttrice televisiva. La figura di chansonnier, ispirata dall'amore per le donne, sarà quella che lo contraddistinguerà per il resto della vita.
Du chant à la une! venne pubblicato nel formato 25 cm con un'introduzione di Marcel Aymé. Il debutto di Gainsbourg spaziò tra swing, jazz e musica d'autore malinconica e romantica, intrisa di temi sofisticati e seducenti come le donne, l'adulterio, l'alcol, la povertà, l'insoddisfazione, trattati con sarcasmo e classe, indipendentemente da ogni cliché. Gran parte dell'ispirazione per i primi lavori fu inoltre dovuta alle poesie di Boris Vian, vera e propria ossessione per l'allora trentenne Serge. Il 1958 fu contrassegnato da una tournée e dal ritorno alla casa paterna, dove incise l'album N° 2 (1959) con il pianoforte del padre Joseph, un immancabile pacchetto di Gitanes e indispensabili dosi di caffè e alcol. L'album è caratterizzato da otto canzoni in cui, grazie all'arrangiamento del fedele Alain Goraguer, trovarono spazio influenze jazz, ma anche l'esotismo ammiccante, il folk tzigano e le ballate. Grazie alla sua figura da esteta affascinante e provocatorio, perfettamente espressa con la foto di copertina di Nº 2, Serge incantò il pubblico e iniziò ad uscire dall'anonimato, combinando grazia e accidia.
Si aprirono per lui anche le porte del cinema, dapprima come frequente comparsa in molti film storici, in cui interpretò generalmente personaggi malvagi come Corvino nel film La rivolta degli schiavi (1960). Nel 1961 pubblicò L'étonnant Serge Gainsbourg, in cui i toni si fecero più confidenziali e suadenti. D'obbligo fu l'omaggio alla poesia francese in Chanson de Prévert, dedicata a Jacques Prévert, per la quale Serge chiese direttamente al poeta, che acconsentì, l'utilizzo del suo nome. L'album non ottenne un grande successo (meno di copie vendute) e Serge rischiò di ritornare nella nicchia da jazz club, complice anche l'ondata twist di quegli anni. Prima pensò di tornare a dipingere, poi invece provò a volgere a suo favore gli eventi, incidendo Requiem pour un Twister, una vera e propria messa alla berlina per uno dei tanti viveur provetti, che muore della sua stessa passione, appunto il twist.
Nel 1962 venne pubblicato N° 4, quarto album in studio per Serge in cui iniziò ad approcciarsi anche all'inglese (Intoxicated Man). Il brano Vilaines filles et Mauvis Garçons verrà infatti registrato anche come EP in Inghilterra con Harry Robinson, futuro collaboratore di Nick Drake e Sandy Denny. Nel 1963 Serge fu chiamato per realizzare la colonna sonora del film Strip-Tease del suo amico Jacques Pointrenaud, a cui partecipò un'ancora sconosciuta Christa Paffgen (Nico).
Nel 1964 Serge sposò Béatrice Pancrazzi, una donna aristocratica dall'indole possessiva, che limitò anche il rapporto di Gainsbourg con Juliette Gréco e persino col vecchio pianoforte del padre. Questa parentesi di quiete domestica venne utilizzata per registrare in soli due giorni l'album Gainsbourg Confidentiel insieme al chitarrista Michel Gaudry e al contrabbassista Elek Bacsik. Il quinto album in studio fu per Serge un gioiello jazz, elettrificato dalle chitarre, che venne salutato dalla critica come uno dei suoi migliori lavori. Nel 1964 fu la volta di Gainsbourg Percussions che, come dice il titolo stesso, si avvalse di percussioni (cinque per la precisione) e di un coro di dodici fanciulle francesi oltre che, come sempre, del pianista e arrangiatore Goraguer. In questo disco quindi venne sperimentata la musica afro, reinterpretando anche Kiyakiya (che diventò Joanna), Akiwowo (New York - USA) e Gin-go-lo-ba (Marabout) di Babatunde Olatunji. Gainsbourg Percussions segnò anche il debutto di France Gall. Le recensioni del disco non furono confortanti, ma questo a Serge non importava, essendo un artista che rinunciava al raggiungimento del successo a tutti i costi, in favore di una libertà espressiva che lo soddisfacesse personalmente a 360 gradi.
Nel 1964 nacque la sua prima figlia, Natascha. In questo periodo Serge iniziò a comporre canzoni pop, orientandosi verso lo yéyé, per popstar giovani e ingenue come France Gall (che vinse con Poupée de Cire, Poupée de Son l'Eurofestival 1965). Nel 1965, inoltre, Michèle Arnaud, vecchia amica di Gainsbourg diventata produttrice televisiva, tornò sulla scena discografica con un album contenente Les Papillons Noirs, scritta proprio da Serge. E fu proprio Michèle che presentò a Serge il regista Pierre Koralnik, con cui girò il telefilm Anna. Ne venne fuori anche un album, appunto Anna, realizzato con Michel Colombier e a cui partecipò (come nel telefilm) la danese Anna Karina. Durante la messa in onda del telefilm (1967), Serge si era già trasferito in un appartamento presso la Cité Internationale Des Arts e Lettres, dove realizzò diversi EP e prese parte a numerose pellicole.
In questi anni ritornò a frequentare Béatrice, ma l'evento che più di altri lascerà un segno nella vita e nella produzione di Serge è l'incontro con Brigitte Bardot, avvenuto durante il Sacha Show, programma televisivo condotto da Sacha Distel. I due attori e cantanti reinterpretarono assieme il classico di Burt Bacharach Raindrops Keep Fallin' on My Head. Nacque un'immediata e incontenibile passione che li portò a porre fine ai conti in sospeso coi relativi partner, ossia Beatrice da una parte e Gunter Sachs dall'altra. I due diventarono inseparabili e Serge scrisse per Brigitte diverse canzoni, tra cui una prima versione di Je t'aime... moi non plus, registrata in una notte del 1967 a Parigi con l'arrangiamento di Michel Colombier. La coppia, durante le registrazioni, interpretò un cortometraggio in cui si lasciò andare a un vero e proprio petting. L'album che ne scaturì è Bonnie and Clyde (1968), ispirato dalla coppia di rapinatori Bonnie e Clyde. Il disco contiene tracce già edite (cantate precedentemente da Anna Karina o dalla Gréco), revisioni di classici jazz (come Everybody Loves My Baby, scritta da Spencer Williams) e inediti, come la canzone che dà il titolo all'album.
Nello stesso 1968 venne pubblicato Initials B.B., che sancì la fine del rapporto tra Serge e Brigitte, che nel frattempo diede un'altra chance al marito Sachs. Disperato da quanto accaduto, Serge portò a termine l'album da solo. Il disco contiene nuove rivisitazioni e altri inediti, come la title track, Shu Ba Du Ba Loo Ba e Ford Mustang.
Jane Birkin e i concept album (1969–1977) Dopo la fine del rapporto con Brigitte Bardot, il quarantenne Serge si dedicò alla realizzazione di colonne sonore per il cinema. Nel 1969 proprio il cinema diventò, grazie al regista Pierre Grimblat e in particolare al film Slogan, anello di congiunzione che lo legò all'inglese Jane Birkin. Nel film Serge fu attore e autore della colonna sonora, mentre Jane (già conosciuta per Blow-Up) fu protagonista femminile, sostituendo all'ultimo momento Marisa Berenson. Tra i due iniziò una relazione che portò Serge a lasciare la moglie incinta, ben consapevole che quella avrebbe potuto essere l'ennesima effimera conquista. A dire il vero, l'inizio di questo legame fu disastroso, in quanto Jane non conosceva il francese, mentre Serge arrivava spesso a denigrare sul set la giovane inglese. Successivamente però, i due dimenticarono i primi approcci e iniziarono un sodalizio artistico e sentimentale.
Serge propose a Jane di reinterpretare Je t'aime... moi non plus, e lei accettò superando gli ostacoli, dovuti innanzitutto al fatto che quella canzone era legata a Brigitte Bardot e in secondo luogo alla lingua. La nuova versione del brano aprì l'album Jane Birkin - Serge Gainsbourg inciso a Londra nel 1969. Lo scandalo di B.B. lasciò spazio, nella nuova versione, . Il singolo, pubblicato nel febbraio del 1969 su etichetta Philips, divenne immediatamente oggetto di scandalo. Giunto in Italia nell'estate successiva, fu dapprima censurato dalla Rai, che ne proibì la diffusione e vietò categoricamente a Lelio Luttazzi di pronunciarne il titolo nella trasmissione radiofonica Hit Parade, nonostante il disco si trovasse allora ai primi posti della classifica. In seguito il Vaticano, attraverso L'Osservatore Romano appoggiò la decisione della RAI e Paolo VI emise una scomunica nei confronti del produttore del brano, che nel Regno Unito fu bandito dalla BBC, mentre il disco venne ritirato, anche grazie alla regina Giuliana dei Paesi Bassi, che possedeva parte della Philips.. Le altre dieci canzoni che compongono il disco fecero semplicemente da contorno: in esse c'era molto spazio per Jane, oltre che per "chanteuse" folk (Le canari est sur le bancon), si può trovare un irriverente charleston (18-39), un brano la cui musica è il Preludio No. 4 in Mi minore, Op. 28 di Chopin (Jane B.) e una delicata L'anamour, composta originariamente per Françoise Hardy.
Nel 1970 la coppia si concesse un viaggio intorno al mondo, con una tappa in India che pose le basi per un'esperienza di musica psichedelica. Al ritorno, infatti, nel 1971, arrivò l'opera di consacrazione per il duo, ossia Histoire de Melody Nelson. Il progetto del concept album nacque dall'acquisto nell'Est Europa di una Rolls-Royce del 1910, alla cui guida Serge si imbatte una quindicenne Melody Nelson (trasfigurazione di Jane). Nel frattempo Jane rimase incinta e, cinque mesi dopo la pubblicazione di Histoire de Melody Nelson, nacque Charlotte Gainsbourg.