Z końcem 1843 r. zdecydował się na powrót do Europy. Dzięki sprzedaży zgromadzonych przez 3 lata zbiorów przyrodniczych (m.in. zielniki z 27 tys. roślin oraz duże kolekcje: zoologiczna i mineralogiczna) spłacił swe długi i przyjechał do rodzinnego Ustronia. Za radą ojca 32-letni Theodor podjął ponownie studia teologiczne, jednak szybko je rzucił i ostatecznie poświęcił się naukom przyrodniczym, z których zrobił doktorat. W 1847 r. został asystentem, a w 1852 – adiunktem zarządcy Wiedeńskiego Ogrodu Botanicznego. Od tego czasu nie musiał się martwić o finanse na kolejne wyprawy badawcze. Prowadził więc badania w Egipcie, Palestynie i Libanie (1855) oraz ponownie na Cyprze, w Azji Mniejszej i w Kurdystanie (1859). Tam zachorował na febrę i musiał pilnie wrócić do Europy. W 1862 r. po raz kolejny wyjechał na Cypr i do Syrii. Działalność w terenie ułatwiała mu znajomość języków: oprócz kilku języków europejskich znał również arabski, turecki i perski.
Pod koniec życia zaczął odczuwać dolegliwości serca. Zmarł 11 czerwca 1866 roku w swym wiedeńskim mieszkaniu na zapalenie płuc.