w 1903 został uhonorowany Nagrodą Puszkina za przekład Pieśni o Hajawacie Longfellowa, tłumaczył też Byrona, Tennysona i Musseta i Mickiewicza (Stepy akermańskie).
W 1909 r. został członkiem Rosyjskiej Akademii Nauk.
W wieku 40 lat opublikował swoje pierwsze dzieło dużych rozmiarów, Wieś (1910). Ukazuje ono ponury obraz życia wiejskiego, z jego głupotą, brutalnością i przemocą. W jego surowym realizmie postaci prezentują tak niski poziom inteligencji, że niemal zatracają swoje człowieczeństwo, co zbliża go do Maksima Gorkiego. Dwa lata później wydał Suchodoły, będące zawoalowanym portretem jego rodziny.
Przed I wojną światową dużo podróżował – odwiedził m.in. Cejlon, Palestynę, Egipt i Turcję. Pozostawiło to swoje piętno na jego stylu pisarskim. W latach 1912–1914 spędzał zimy na Capri z Gorkim.
Emigracja i Nagroda Nobla thumb|Manifestacja przed teatrem miejskim w Odessie (1918 lub 1919) W 1918 roku, w pierwszym okresie wojny domowej w Rosji, Bunin opuścił opanowaną przez bolszewików Moskwę. Z kilkoma bliskimi osobami i spakowanym niewielkim dobytkiem przedostał się do Odessy, wówczas zajętej przez Armię Ochotniczą (m.in. dyw. gen. Denikina) i francusko-grecko-polskich interwentów (m.in. 4 Dywizja Strzelców Polskich, dowodzona przez gen. Lucjana Żeligowskiego).