W 1836 roku wyjechał wraz z Delafosse’m do Amsterdamu, gdzie został zatrudniony jako aktor ról pierwszoplanowych. Po powrocie do Paryża w 1839 roku został zatrudniony w teatrze l’Ambigu-Comique, w miejsce zmarłego na początku roku Firmina. Zadebiutował tam 29 października 1839 roku rolą Arweda w Christophe le Suédois, dramacie w pięciu aktach Josepha Bouchardy’ego, otrzymując spory aplauz. W Ambigu odnalazł swą drogę aktorską, wyspecjalizował się w emploi zdrajcy, do czego predysponowały go: jego sposób gry, dykcja i charakterystyczna fizjonomia. De Chilly grał go w sposób o wiele subtelniejszy niż w dawniejszym melodramacie. Zamiast podniesionego głosu, podejrzliwych spojrzeń i złowrogich gestów stosował kąśliwą kpinę, zręcznie skrywaną przed ludźmi obłudę i urywany głos, zdradzający czasem uczucia wstydu czy zemsty rządzące jego postacią.
Odniósł wielkie sukcesy, grając w ten sposób w 1843 roku Montorgueila w Bohémiens de Paris Adolphe’a d’Ennery’ego i Eugène’a Grangé, w 1845 roku Mordaunta w Mousquetaires Alexandre’a Dumasa i Auguste’a Maqueta, a szczególnie w 1849 roku Rodina w Juif errant Eugène’a Sue.