zaczął występować w Kabarecie Olgi Lipińskiej.
Na początku studiów został dostrzeżony przez reżysera Janusza Nasfetera, który obsadził go w roli Korala w swoim filmie Ranny w lesie (1964) według powieści Witolda Zalewskiego. Polecony Andrzejowi Wajdzie przez Jana Kreczmara, został obsadzony w roli Rafała Olbromskiego w Popiołach (1965), ekranizacji powieści Stefana Żeromskiego o tym samym tytule. Na potrzeby filmu podjął naukę jazdy konno, którą kontynuował także w kolejnych latach. Za rolę w filmie otrzymał nagrodę Złotej Maski dla ulubionego aktora filmowego w plebiscycie „Expressu Wieczonego”. Wystąpił także jako podporucznik Stefan „Żbik” Olewicz w dramacie wojennym Janusza Morgensterna Potem nastąpi cisza (1965). W 1967 premierę miały cztery filmy z Olbrychskim w roli głównej: zagrał Andrzeja w komedii muzycznej Stanisława Barei Małżeństwo z rozsądku, Tolka Szczepaniaka w Bokserze Juliana Dziedziny, Franka w Skoku Kazimierza Kutza i Marka Arensa w Jowicie Janusza Morgensterna. Następnie zagrał studenta w filmie krótkometrażowym Krzysztofa Zanussiego Zaliczenie, Karola XII w Hrabinie Cosel Jerzego Antczaka i Azję Tuhajbejowicza w ekranizacji Pana Wołodyjowskiego w reż. Jerzego Hoffmana (wszystkie z 1968).