Biskup W 1948 przyjął chirotonię biskupią i tytuł metropolity Kition. Urząd ten pełnił przez dwa lata. W czasie ceremonii intronizacyjnej w Kition przysiągł publicznie, że będzie działał na rzecz uzyskania przez Cypr niepodległości, a następnie zjednoczenia wyspy z „Matką Grecją”.
Arcybiskup Nowej Justyniany i całego Cypru W 1950 zmarł arcybiskup Nowej Justyniany i całego Cypru Makary II. Metropolita Kition został wybrany na jego następcę i intronizowany 20 października 1950<ref>[https://archive.ph/20130417161513/http://archive.jmp.ru/page/index/19510125.html Kiprskaja Cerkow''', „Żurnał Moskowskoj Patriarchii”, nr 1/1951]</ref>. Jako zwierzchnik Cypryjskiego Kościoła Prawosławnego Makarios III szczególnie interesował się poprawą materialnej sytuacji duchowieństwa oraz jego poziomu moralnego. Opiekował się seminarium duchownym, powołał do życia Biuro Oświecenia Religijnego i angażował się w działalność instytucji charytatywnych. W Nikozji wzniósł nową siedzibę arcybiskupów.