Poza Wielkopolską szczególnie prężne było Towarzystwo na Górnym Śląsku. Do 1906 założyło tam 196 bibliotek i zorganizowało w Gliwicach własny sekretariat regionalny (15 stycznia 1918 przeniesiony do Opola). Śląska działalność TCL napotykała na szczególne szykany żywiołu niemieckiego, m.in. zbiory Biblioteki TCL w Opolu zostały zniszczone przez nacjonalistycznych bojówkarzy, którzy wrzucili książki do Odry. Pomimo podobnych tym zdarzeń na terenach Górnego i Opolskiego Śląska w okresie plebiscytu funkcjonowało 250 bibliotek TCL. Od 2. poł. 20. XX w. prowincja śląska w Niemczech ściśle współpracowała z Polską Macierzą Szkolną.
Wraz z odzyskaniem przez Polskę niepodległości TCL stało się organizacją ogólnokrajową, tworząc także struktury wśród żywiołu polskiego na obszarze Niemiec oraz koła polonijne. Z końcem 1921 Towarzystwo posiadało już tylko niewiele ponad 60 placówek (część z poprzednich „czytelni ludowych” przejęły samorządy terytorialne). Sieć biblioteczna TCL posiadała zróżnicowane wielkości księgozbiorów, które w poszczególnych agendach liczyły od 4 800 do 450 egz. W okresie międzywojennym biblioteki te udostępniały także przeźrocza, które w 1921 liczyły 402 ser. z łączną ilością 12 075 obrazów.