TCL upowszechniało polską kulturę i oświatę, prowadząc biblioteki i czytelnie publiczne oraz organizując odczyty popularnonaukowe. Już w 1880 Towarzystwo uruchomiło 150 bibliotek, które wypożyczały ok. 30 tys. egz. książek (ze znaczną przewagą w języku polskim). W następnym roku angażowało już ponad 400 bibliotekarzy i prelegentów oraz posiadało liczne grono członków. Do końca 1914 TCL wydało na oświatę i kulturę ok. 300 tys. marek i udostępniało ponad 0,5 mln egz. Biblioteki organizowano głównie na wsiach i w małych miastach, najczęściej w prywatnych domach i plebaniach, które udostępniali poszczególni członkowie TCL. Księgozbiory tych agend były na owe warunki znaczne, licząc od ok. 50 do 150-200 egz. W 1919 TCL posiadało już 1 666 bibliotek, dla których zakupiono ok. 44 tys. egz. książek. W ramach organizacji działało 95 Komitetów Powiatowych.
Od 1905 Towarzystwo wydawało własny organ prasowy, kwartalnik „Czytelnię Ludową” (red. Stefan Michalski), zamieniony w 1909 na miesięcznik „Przegląd Oświatowy”. TCL było również wydawcą polskiego elementarza, przeznaczonego dla dzieci poddawanych planowej germanizacji (aut. Teodora Bernadzikiewicza).