Play przełamywał tematy tabu, prowadził niedzielny program telewizji XFM, pojawił się w telewizyjnej adaptacji Channel 4 Białe zęby (White Teeth, 2002) jako Merlin oraz tworzył i prowadził program The Russell Brand Show, a następnie show Królowie komedii (Kings of Comedy, 2004) i Big Brother (2004-2007). Zadebiutował na kinowym ekranie w komedii romantycznej fantasy Penelope (2006) u boku Christiny Ricci, Jamesa McAvoy i Reese Witherspoon.
Magazyn „GQ” nazwał go najbardziej stylowym mężczyzną w Wielkiej Brytanii w 2006 i najmniej stylowym mężczyzną w 2007. W 2006 i 2007 People for the Ethical Treatment of Animals uznała go za najseksowniejszego wegetarianina w Europie. W 2007 napisał najlepiej sprzedającą się autobiografię zatytułowaną My Booky Wook, w której szczegółowo opisuje niespokojne dzieciństwo i walkę z nałogami. Za swój program Channel 4 Russell Brand’s Ponderland (2007–2009) był nominowany do Nagrody Telewizyjnej Akademii Brytyjskiej w kategorii najlepszy program komediowy. W 2010 wydana została druga część autobiografii Booky Wook 2: This Time It’s Personal.