Obaj sformowali (z basistą Johnem Hassallem i perkusistą Garym Powellem) zespół The Libertines, gdzie dzielili między siebie obowiązki pisania i wykonywania utworów oraz grania na gitarach.
Od założenia do rozpadu The Libertines
Pierwsza płyta zespołu The Libertines, Up the Bracket, została wydana w 2002 i zyskał duże uznanie. Zespół szybko zasłynął także dzięki występom scenicznym, które charakteryzowały się intensywnymi walkami o mikrofon i pojedynkami między Barâtem a Dohertym. Odbiło się to na ich przyjaźni, która stała się skrajnie dysfunkcyjna, przez dużą konkurencję między nimi, wzajemne znieważanie i pragnienie zapanowania nad drugą osobą. W 2003 uzależnienie Doherty’ego od heroiny i kraku sprawiło, że Barât zabronił mu uczestnictwa w następnej trasie koncertowej zespołu. Gdy Pete odkrył, że zespół wyleciał na występy do Japonii bez niego, włamał się do znajdującego się w Londynie mieszkania Carla i ukradł kilka przedmiotów, w tym starą gitarę i nagrodę magazynu New Musical Express. Został uznany winnym i skazany na sześć miesięcy więzienia. Wyrok skrócono później do dwóch miesięcy, w czasie których Barât i Doherty pogodzili się listownie. Carl ciepło powitał Pete’a z powrotem w zespole w dniu jego wyjścia z więzienia i 8 października 2003 zaimprowizowali występ w klubie „Tap 'n' Tin”.