Powrót do Wilna nastąpił w 1797 r. na wciąż oczekujące stanowisko wiceprofesora historii naturalnej w Szkole Głównej W.K.L. Zdobytą z mineralogii i górnictwa wiedzę wykorzystał, pisząc doktorską rozprawę na temat O wydobywaniu kruszców w różnych krajach i ich rocznej eksploatacji (1798). Uzyskanie tytułu doktora było warunkiem koniecznym dla uzyskania nominacji profesorskiej i rozpoczęcia samodzielnych wykładów z botaniki. W 1800 roku uzyskał doktorat z teologii. Otwierało mu to dostęp do wszelkich stanowisk administracyjnych uczelni oraz funkcji cenzora kościelnego. W 1799 r. Jundziłł przejął od profesora Ferdynanda Spitznagela kierownictwo botanicznego ogrodu. Przeniósł go do Sorokiszek, na teren zakupiony wcześniej przez G. Forstera i wkrótce znacznie wzbogacił w nowe gatunki. W ciągu jego kadencji liczba gatunków wzrosła z 400 do 6500 szt. W 1802 roku został profesorem botaniki oraz zoologii na zreformowanym przez cesarza Cesarskim Uniwersytecie Wileńskim. Nawiązał współpracę z T. Czackim odpowiedzialnym za szkolnictwo i podręczniki. Do 1824 roku zarządzał całą katedrą nauk przyrodniczych (naturalnych) wileńskiego uniwersytetu. Od 1807 r. jako prefekt przeprowadzał też egzaminy nostryfikacyjne osób przybyłych po zagranicznych studiach a chcących pracować w charakterze lekarzy i nauczycieli.