Po wyborczym zwycięstwie laburzystów w 1964 r. Healey otrzymał stanowisko ministra obrony. Na tym stanowisku ograniczał wydatki na obronę. Zrezygnował z produkcji samolotów BAC TSR-2. W 1967 r. ogłosił rezygnację z doktryny „Na wschód od Suezu”, co oznaczało wycofanie brytyjskich wojsk z Azji Południowo-Wschodniej. Kiedy Partia Pracy przegrała wybory w 1970 r. Healey został ministrem spraw zagranicznych w gabinecie cieni. W kwietniu 1972 r. został opozycyjnym Kanclerzem Skarbu.
Kiedy Partia Pracy wygrała wybory parlamentarne 1974 r. Healey został Kanclerzem Skarbu. W 1976 r. wystartował w wyborach na lidera Partii Pracy. W pierwszej turze uzyskał 30 głosów, w drugiej natomiast 38, ale zajął ostatnie miejsce i odpadł z wyścigu. Następnie udzielił swojego poparcia Callaghanowi, który wygrał wybory. Na stanowisku kanclerza skarbu proponował wprowadzenie podatku od własności. Końcowy okres jego urzędowania to narastający kryzys, zwieńczony „zimą niezadowolenia” 1978/1979 r. W 1979 r. Partia Pracy przegrała wybory i przeszła do opozycji.