W 2003 Marshall powróciła do regularnego grania i nagrywania muzyki wydając album You Are Free, w którym gościnnie wystąpili Eddie Vedder, Dave Grohl i Warren Ellis (Dirty Three). Wideoklip do piosenki „He War” emitowany był w paśmie Subterranean stacji MTV2.
thumb|260px|Cat Power podczas koncertu w czerwcu 2006 W roku 2004 ukazało się DVD zatytułowane Speaking for Trees – zawierające prawie dwugodzinne nagranie Chan grającej w lesie – wraz z płytą audio z osiemnastominutowym utworem „Willie Deadwilder”, z M. Wardem na gitarze. Rok 2005 artystka spędziła w trasie, grając dla pełnych sal. Supportowała również Nicka Cave’a w Australii i Patti Smith na festiwalu Meltdown.
Jej kolejny album The Greatest pojawił się na światowym rynku w styczniu 2006. Nie jest to jednak album w stylu greatest hits, a raczej efekt współpracy z wieloma zdolnymi muzykami (m.in. gitarzystą Ala Greena Teenie Hodgesem zaaranżowana przez wytwórnię Matador Records.
Na początku roku 2006 Marshall odwołała trasę koncertową po USA z powodu problemów zdrowotnych. Po dwóch dniach wytwórnia Matador Records odwołała koncerty Chan w Londynie i Paryżu.