Carlos Santana & Buddy Miles! Live!, który zebrał dość chłodne recenzje, ale i tak rozszedł się w ponadmilionowym nakładzie. thumb|Santana (1973) Z początkiem 1972 rozpoczął karierę solową, włączając się w nurt eksperymentalnego jazzu i jazz-rocka. Jesienią nawiązał współpracę z brytyjskim gitarzystą Johnem McLaughlinem, z którym nagrał album pt. Love Devotion Surrender wydany w czerwcu 1973, a następnie odbył krótką trasę koncertową promującą płytę. Wiosną 1974 nagrał, wydany we wrześniu, album pt. Illuminations z amerykańską pianistką Alice Coltrane. W sierpniu 1975 wziął udział jako perkusista w nagraniach kolejnej płyty Coltrane pt. Eternity.
W 1977 przybrał pseudonim artystyczny Devadip i założył zespół The Devadip Orchestra, który otwierał jego solowe koncerty. Pod swoim muzycznym alter ego wydał album studyjny pt. Oneness: Silver Dreams–Golden Reality w 1979. W tym samym roku nawiązał współpracę z jazzmanem Herbiem Hancockiem, dla którego nagrał utwór „Saturday Nite” z albumu pt. Monster (1980). Hancock następnie wziął udział w nagraniach kolejnego solowego albumu Santany, ciepło przyjętego przez krytyków The Swing of Delight (1980), który zawierał część materiału napisanego podczas prac nad Oneness, a w jego nagraniu uczestniczyli także jazzmani: Tony Williams, Ron Carter i Wayne Shorter.