Przekonał również Kongres, że zbudowanie oddzielnego budynku bibliotecznego jest niezbędne dla rozwoju biblioteki, John Russel Young (1897–1899) – nadzorował przenoszenie zbiorów do nowego budynku, zatrudnił bibliotekarzy do opracowania nowej klasyfikacji zbiorów, poprosił amerykańskie placówki dyplomatyczne o przesyłanie do biblioteki czasopism i innych materiałów bibliotecznych, związanych z lokalną historią i kulturą, Herbert Putnam (1899–1939) – pierwszy bibliotekarz z wykształceniem bibliotekoznawczym. Za jego kadencji został opracowany i wprowadzony System Klasyfikacji Biblioteki Kongresu używany do dziś, Archibald MacLeish (1939–1944), Luther H. Evans (1945–1953), Lawrence Quincy Mumford (1954–1974), Daniel J. Boorstin (1975–1987), James H. Billington (1987–2015), David S. Mao (1 października 2015 – 14 września 2016), Carla Hayden (2016 –).
mały|Biblioteka Kongresu, Thomas Jefferson Building, Washington, D.C., ok. 1902 r.
Siedziba biblioteki thumb|Czytelnia biblioteki Obecnie (2020) biblioteka zajmuje powierzchnię 29 ha i mieści się w czterech budynkach. Najstarszym jest budynek im. Thomasa Jeffersona.