Kariera 17 września 1964 roku, jako 18-latka zadebiutowała na scenie w spektaklu Grahama Greene’a Carving a Statue z Ralphem Richardsonem. W 1965 została zaangażowana do komediowego musicalu Passion Flower Hotel w manchesterskim (premiera 30 lipca 1965), krótko po premierze przeniesionego do londyńskiego (od 24 sierpnia 1965). Podczas pracy nad tym przedstawieniem poznała angielskiego kompozytora Johna Barry’ego, jej późniejszego męża.
Karierę filmową rozpoczęła w latach 60. Pierwszą kinową rolą była dziewczyna na motorowerze w komedii Richarda Lestera Sposób na kobiety (en The Knack...and How to Get It, 1965). Przełomem okazał się występ w roli jednej z modelek fotografowanych przez głównego bohatera (David Hemmings) w kontrowersyjnym dramacie Michelangela Antonioniego Powiększenie (Blow-Up, 1966) u boku Sarah Miles i Vanessy Redgrave. W psychodelicznym filmie Wonderwall (1968) z Jackiem MacGowranem wystąpiła jako modelka Penny Lane.