Startowała na zimowych igrzyskach olimpijskich trzykrotnie. Po raz pierwszy w 1992 w Albertville, gdzie zajęła 5. miejsce. W części programu dowolnego Bonaly wykonała improwizowaną choreografię w której jako pierwsza kobieta podjęła próbę skoku w zawodach poczwórnego toe-loopa, którego nie dokręciła i wylądowała zbyt wcześnie w dziwnej pozycji. Dwa lata później, na igrzyskach w Lillehammer uplasowała się tuż za podium. Jednak największą sławę przyniósł jej występ na Zimowych Igrzyskach Olimpijskich 1998 w Nagano. Jej występ na ostatnich igrzyskach stał pod znakiem zapytania z powodu kontuzji ścięgna Achillesa, którego nabawiła się tuż przed Olimpiadą. Ostatecznie Bonaly wystąpiła w Nagano, jednak po programie krótkim zajmowała dopiero 6. miejsce. Trenerzy ostrzegali ją, aby nie wykonywała w programie dowolnym niedozwolonych elementów łyżwiarskich, ale Bonaly zadecydowała inaczej. Gdy zdała sobie sprawę, że nie ma szansy na zdobycie olimpijskiego medalu wykonała salto w tył lądując na jednej łyżwie. Jest to element łyżwiarski zakazany przez Międzynarodową Unię Łyżwiarską (ISU) od 1976 roku, dlatego Bonaly otrzymała punkty karne i ostatecznie zakończyła zawody olimpijskie na 10. miejscu.