Biografia miniatura|sinistra|Ritratto di Leone I Come i suoi predecessori, Leone cercò di espandere i confini del proprio regno, verso il litorale del Mediterraneo. Catturò così la città di Corico nel 1130 e nel 1132 conquistò Tarso, Adana e Mamistra.
Queste conquiste però lo portarono in conflitto con i regni crociati, in particolare nel 1135 quando prese d'assalto Saravantikar, contro l'opposizione del principe di Antiochia, Raimondo di Poitiers. Costui infatti desiderava annettere la città conquistata da Leone e nel 1136 catturò il sovrano armeno accusandolo di tradimento e chiedendo un riscatto per la sua liberazione di 60.000 pezzi d'oro, oltre alla promessa di aiuto da parte dell'imperatore bizantino Giovanni II Comneno e la resa delle città di Adana e Mamistra.
Gli succedette al trono il figlio Thoros II.
Matrimoni e discendenza miniatura|La Cilicia armena e gli Stati crociati (in toni di verde) nel 1135. Ebbe quattro figli dalla sua prima moglie, Beatrice di Rethel: una figlia, sposò Vasil Dgha; Costantino (ante 1109 – ante 1144, Edessa); Stefano (ante 1110 – 1165); Mleh (ante 1120 – 1175).
Dalla sua seconda moglie, sconosciuta, ma probabilmente armena: una figlia, madre del Reggente Tommaso (titolare 1168 – 1169); una figlia, sposò Giovanni Tzelepes Comneno; Thoros II; Ruben (post 1120 – 1141, Costantinopoli) assassinato in cattività; una figlia, madre di Folco di Buglione, Signore di Bagras.
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