W archiwum w Simancas gromadzono dokumenty związane z zarządzaniem państwem hiszpańskim wraz z terytoriami podległymi, stąd znajdują się tam dokumenty dotyczące historii Portugalii, Flandrii, Niderlandów i Italii, które znajdowały się pod panowaniem hiszpańskich królów oraz ich kolonii. Kolekcje obejmują też dokumenty królewskie, takie jak nadania, testamenty, traktaty międzypaństwowe. Zbiory kartograficzne, składające się z map, planów rysunków obejmują 7992 jednostki archiwalne.
W 1844, po zmianach politycznych, archiwum przestało gromadzić dokumenty i stało się miejscem do badania już zebranych kolekcji.
Najstarszy dokument w Archiwum pochodzi z 1189, ostatni z 1868.
Archiwum dzisiaj Obejmując swym zasięgiem prawie cały okres współczesności, a geograficznie znaczną część Europy wraz z Północną Afryką, Indiami, Ameryką i częścią Azji, Archiwum Simancas może być porównywalne z Archiwum Watykańskim pod względem ważności dla historyków.