Jesienią 2012 był w kilkuosobowym gronie, które powołało inicjatywę „Wahlalternative 2013”, na bazie której w 2013 utworzono Alternatywę dla Niemiec. W ramach AfD został zastępcą rzecznika krajowego i liderem struktur partii w Brandenburgii. W 2014 był głównym kandydatem tego ugrupowania w wyborach do landtagu, w których uzyskał mandat deputowanego.
Gdy w kwietniu 2017 Frauke Petry zrezygnowała z kandydowania z ramienia AfD na kanclerza, partia jako swoich głównych kandydatów do wyborów parlamentarnych we wrześniu 2017 wskazała Alice Weidel i Alexandra Gaulanda. Prowadzone przez nich ugrupowanie odniosło sukces wyborczy, wchodząc po raz pierwszy do Bundestagu jako trzecia siła parlamentarna. Otrzymało około 13% głosów i wprowadziło ponad 90 swoich przedstawicieli do tej izby. Alexander Gauland, któremu przypadł jeden z mandatów poselskich w Bundestagu, został następnie wybrany na współprzewodniczącego frakcji AfD.
W grudniu 2017 został jednym z dwóch przewodniczących AfD (obok Jörga Meuthena). W listopadzie 2019 na tej funkcji zastąpił go Tino