Latem 1648 roku, kiedy sytuacja była zdecydowanie niekorzystna dla Hiszpanii i cesarza, Filip IV rozkazał Leopoldowi Wilhelmowi dokonać ataku na francuskie Artois. Akcja zakończyła się klęską Hiszpanów w bitwie pod Lens 19 sierpnia 1648. W 1650 roku Leopold Wilhelm powrócił do Artois, wykorzystując zamęt we Francji związany z Frondą. Próba zdobycia fortecy Guise nie powiodła się, więc arcyksiążę szybko wycofał się. W 1652 roku Leopold Wilhelm zdobył kilka twierdz w północnej Francji.
W 1656 roku objął po Karolu Ferdynandzie Wazie biskupstwo wrocławskie. lewo|mały|Popiersie arcyksięcia Leopolda Wilhelma Habsburga, autorstwa François Dieussarta (1656).
Kolekcja sztuki Podczas pobytu w Brukseli zatrudnił Davida Teniersa Młodszego jako opiekuna swojej kolekcji, wydając ogromne sumy na dzieła Fransa Snydersa, Pietera Snayersa, Daniela Seghersa, Petera Franchoysa, Fransa Woutersa, Jana van den Hoecke, Pietera Thijsa, Jana van de Venne'a i innych. Nabył również szereg dzieł włoskich mistrzów, pochodzących ze sprzedaży kolekcji Bartolomea della Nave i Karola I. Jego najcenniejsze dzieła zostały wyryte w książce „Theatrum Pictorium” , często nazywanej pierwszym „katalogiem sztuki”.