W kolejnych latach nadal działał w opozycji przeciwko rządom szacha Mohammada Rezy Pahlawiego. W 1961 wspólnie z Mehdim Bazarganem utworzył Ruch Wolności Iranu. Jego celem było przekształcenie Iranu w demokratyczne, liberalne państwo, kierujące się równocześnie w polityce wewnętrznej zasadami islamu. Ruch głosił poglądy mniej radykalne, niż np. grupa skupiona wokół Alego Szari'atiego, odżegnywał się również od antyklerykalizmu obecnego wśród dawnych współpracowników Mohammada Mosaddegha. Odegrał pierwszoplanową rolę w organizacji masowych protestów na przełomie lat 1963 i 1964. Taleghani został aresztowany w 1963. Po odzyskaniu wolności kontynuował działalność polityczną, przez co na początku kolejnej dekady został uwięziony ponownie, a następnie zesłany do południowego Iranu. Był szczególnie popularny wśród irańskich liberałów i postępowych intelektualistów. W 1977 został aresztowany po raz kolejny za popieranie Ludowych Modżahedinów.