Concert Spirituel wykonuje przede wszystkim utwory muzyki sakralnej, ale ma w repertuarze także dzieła muzyki świeckiej, wśród których można wymienić opery Dafnis i Chloe Josepha Bodina de Boismortiera, Pygmalion Jeana-Philippe’a Rameau, Don Giovanni Wolfganga Amadeusza Mozarta, King Arthur oraz The Indian Queen Henry’ego Purcella.
Działalność zespołu obejmuje też poszukiwanie zapomnianych dzieł francuskiego repertuaru barokowego. Zasługą Concert Spirituel jest ponowne odkrycie takich oper jak Callirhoe Philippe’a Néricaulta Destouchesa, Proserpine Jean-Baptiste’a Lully’ego, Sémélé Marina Marais'go (nagranie tej opery uhonorowane zostało tytułem operowego nagrania roku ECHO Klassik Awards 2009), Andromaque Andrégo Grétry (nagroda Grand Prix du Disque Académie Charles Cros w 2010 r.), Le Carnaval de Venise Andrégo Campry (nagroda German Record Critics’ Award w 2011 roku), Les Fêtes de l'Hymen et de l'Amour Jeana-Philippe’a Rameau (wydany w Glossie). Wielu spośród instrumentalistów będących członkami zespołu zajmuje się także badaniami nad instrumentami historycznymi i muzyką barokową oraz samodzielną produkcją instrumentów. Ich wspólny wkład pozwala na zrealizowanie nagrań i interpretacji opartych o najświeższe odkrycia w zakresie wykonawstwa i brzmienia muzyki barokowej.