W grudniu tego samego roku powierzono mu kierowanie, oprócz diecezji rumuńskiej, również diecezją bułgarską. Szczególnie angażował się w zjednoczenie diaspory ormiańskiej oraz wzmocnienie jej kontaktów z Armenią. Zasiadał w rumuńskim Komitecie Obrony Pokoju.
Na Katolikosa Wszystkich Ormian został wybrany 30 września 1955. Jego intronizacja odbyła się w katedrze w Eczmiadzynie 2 października tego samego roku. Odbył trzydzieści wizyt duszpasterskich do różnych diecezji Kościoła Ormiańskiego. Szczególnie interesował się odbudową zniszczonych ormiańskich świątyń i klasztorów. W okresie sprawowania przez niego urzędu odnowione zostały katedra w Eczmiadzynie, kościoły Szogakat, św. Rypsymy i św. Gajany w Eczmiadzynie, św. Sergiusza, św. Jana i Zorawar w Erywaniu, kościół św. Mesropa Masztosa w Oszakanie, klasztory Chor Wirap i Geghard, a także ormiańskie świątynie poza Armenią: w Moskwie, Baku, Armawirze i Rostowie nad Donem. Katolikos zajmował się gromadzeniem i ochroną zabytków kultury ormiańskiej, w tym rękopisów i Ewangeliarzy.
W 1962 wprowadził Apostolski Kościół Ormiański do Światowej Rady Kościołów oraz do Konferencji Kościołów Europejskich.