W 1632 Warłaam objął urząd metropolity Mołdawii. On i kierowana przez niego metropolia cieszyły się poparciem hospodara Bazylego Lupu. W 1640 Warłaam założył w monasterze Trzech Świętych Hierarchów w Jassach drukarnię, z pomocą metropolity kijowskiego Piotra, pochodzącego z Mołdawii. W 1642, naśladując działania Piotra, metropolita Warłaam zwołał w Jassach Synod metropolii Mołdawii. Trzy lata wcześniej Warłaam był jednym z trzech kandydatów na urząd patriarchy Konstantynopola. Przy pomocy Bazylego Lupu rozbudował monaster Trzech Świętych Hierarchów, wznosząc w nim w 1639 nową główną cerkiew. Dwa lata później metropolita poprowadził w niej ceremonię przyjęcia relikwii św. Paraskiewy, podarowanych przez patriarchę Konstantynopola. Rok później przy udziale Warłaama w Jassach utworzone zostało studium wyższe z językiem łacińskim jako wykładowym i nauką języków cerkiewnosłowiańskiego i greki. Jego wykładowcy przybyli z KijowaJ. Demel, Historia Rumunii, Zakład Narodowy im. Ossolińskich, Warszawa-Wrocław 1986, s. 205., a wzorem dla szkoły było kolegium utworzonego w Kijowie przez metropolitę Piotra.