Od 1701 do 1705 ponownie kierował drukarnią w Bukareszcie.
Biskup 16 marca 1705 został wyświęcony na biskupa Râmnic. Trzy lata później objął urząd metropolity ungro-wołoskiego z rezydencją w Târgoviște, gdzie utworzył kolejną drukarnię. W latach 1713–1715 tworzył w Bukareszcie monaster pod wezwaniem Wszystkich Świętych (nazwany później monasterem Antyma) i sam opracował dla niego regułę w 32 rozdziałach. Pracował także przy wykonaniu dekoracji malarskiej budynku monasterskiego; zawarł w niej ornamenty typowe dla sztuki rumuńskiej, ale i akcenty gruzińskie. Wyrzeźbił również niektóre elementy ikonostasu w głównej cerkwi klasztornej. Jako biskup kontynuował prace w drukarni w Bukareszcie. Miał swój udział w wydaniu wszystkich 64 książek, które w latach 1691–1716 zostały wydane na Wołoszczyźnie, w językach greckim, cerkiewnosłowiańskim, rumuńskim, serbskim i ruskim. Były to zarówno księgi liturgiczne, jak i dzieła świeckie. Uczniowie Antyma tworzyli drukarnie w Aleppo i Tbilisi.