Po skończeniu studiów początkowo służył w artylerii. W latach 1807–1811 był kierownikiem, w randze kapitana, w fabryce broni w Gardone Val Trompia (prowincja Brescia). W roku 1812 zgłosił się ochotniczo do służby czynnej i brał udział w rosyjskiej kampanii Napoleona jako adiutant gen. Eugeniusza de Beauharnais (syna cesarzowej Józefiny), dowodzącego m.in. w bitwie pod Borodino. Został odznaczony Legią Honorową.
W roku abdykacji Napoleona i rozpoczęcia kongresu wiedeńskiego (1814–1815)Postanowienia kongresu przywróciły polityczne i ekonomiczne rozbicie Italii, istniejące przed rewolucją francuską i wojnami napoleońskimi, m.in. Modena i Toskania ponownie znalazły się pod rządami Habsburgów (zob. Franciszek IV Habsburg-Este), Parmę przekazano cesarzowej Marii Ludwice, Leopold II (Ferdynand IV Burbon) otrzymał Neapol i Sycylię, gdzie utworzył Królestwo Obojga Sycylii. Leopoldo Nobili porzucił służbę wojskową. Zajął się badaniami naukowymi oraz działalnością polityczną, występując jako przeciwnik absolutyzmu i zwolennik zjednoczenia licznych księstw Italii (zob. też powstanie karbonaryzmu).