Początkowo pracowała jako akuszerka dokonująca aborcji - po jej śmierci odnaleziono pod jej domem 2 000 zwłok niemowląt. Dokonywała aborcji na pustym poddaszu nad pokojem, w którym prowadziła wróżbiarską działalność. Z kolei na niewielkim strychu znajdował się niewielki piec, w którym policjanci znaleźli wiele ludzkich kości. Później Voisin przyznała się im, że spaliła w piecu lub zakopała w ogródku zwłoki 2500 płodów albo przedwcześnie urodzonych niemowląt, a ich krew oraz popioły były używane przez nią do produkcji afrodyzjaków i znajdowały również użycie podczas odprawiania czarnych mszy.
Oprócz tego zajmowała się wróżbiarstwem, chiromancją i chemią erotyczno-medyczną, wytwarzając z gorczycy i jaj raków afrodyzjaki takie jak proszek Wenus oraz "leki na wszelką okazję". To właśnie wtedy odkryła w sobie zdolności do wyrabiania trucizn. Równocześnie poszerzała wiedzę o arkanach czarnej magii u maga Adama Lesage’a (zm. po 1683) oraz śledziła postępki upadłego księdza katolickiego Etienne Guibourga (1610?-1686). Przyjaźń z Lesage’em sprawiła, że od 1669 figurowała w aktach policji. Był on skazany na galery za uprawianie czarnej magii, zaś po odbyciu wyroku zamieszkał razem z Voisin. Oprócz niego Voisin utrzymywała związki miłosne z paryskim katem, rektorem uniwersytetu i alchemikiem.