Kolejny triumf odniósł tydzień później, również w Kolonii. W zawodach w Paryżu w meczu finałowym pokonał go Daniił Miedwiediew.
W 2021 roku Zverev osiągnął ćwierćfinał Australian Open. W marcu triumfował w zawodach w Acapulco, pokonując w finale najwyżej rozstawionego Stefanosa Tsitsipasa. Kolejne turniejowe zwycięstwo odniósł w Madrycie, gdzie w meczu o trofeum zwyciężył z Matteo Berrettinim. Zverev został mistrzem olimpijskim w singlu podczas igrzysk olimpijskich w Tokio. W meczu o złoty medal pokonał Karena Chaczanowa 6:3, 6:1. Jego następnym zwycięskim turniejem były zawody w Cincinnati, gdzie pokonał w meczu mistrzowskim Andrieja Rublowa. W październiku wywalczył trofeum w Wiedniu. Zverev zwyciężył również w kończącym sezon turnieju ATP Finals w Turynie. W fazie grupowej pokonał Matteo Berrettiniego i Huberta Hurkacza, przegrał zaś z Daniiłem Miedwiediewem. W półfinale okazał się lepszy od Novaka Đokovicia, a w finale wygrał z Miedwiediewem 6:4, 6:4. Sezon zakończył na trzecim miejscu w rankingu singlowym ATP.
W sezonie 2022 uległ Aleksandrowi Bublikowi w finale rozgrywek w Montpellier. Nie obronił tytułu w Madrycie, gdzie w ostatnim meczu pokonał go Carlos Alcaraz.