Przez prawie 10 lat Villon zajmował się w głównie grafiką, wykonując rysunki do paryskich magazynów ilustrowanych oraz kolorowe sztychy i plakaty. Jegolitografie wskazywały na wpływ Toulouse-Lautreca. W 1903 roku Villon pomógł w zorganizowaniu sekcji rysunku w pierwszym Salonie Jesiennym, który stał się jednym z najbardziej znaczących corocznych wystaw w historii sztuki nowoczesnej. Jego pierwsza wystawa, wspólnie z bratem Raymondem, miała miejsce w 1905 roku w Galerie Legrip w Rouen. W latach 1904 i 1905 Villon studiował neoimpresjonizm w paryskiej Académie Julian. W 1906 roku osiedlił się w Puteaux i zaczął poświęcać coraz więcej czasu na malowanie; po 1910 roku skupił się przede wszystkim na poszukiwaniach artystycznych.

W 1911 roku zwrócił się w stronę kubizmu i w oparciu o jego geometryczną formę rozwinął swoją kolorową paletę (Kobieta siedząca, 1914). W tym samym roku bracia Duchamp zaprzyjaźnili się z Albertem Gleizesem, Jeanem Metzingerem, Henrim Le Fauconnierem, Fernandem Légerem i Robertem Delaunayem;