Corcoran dorobił się majątku w czasach, gdy wielu przedsiębiorców lokowało swoje pieniądze w instytucje charytatywne i edukacyjne (szpitale, domy dziecka, uniwersytety, biblioteki, muzea). Stał się jednym z pierwszych mecenasów współczesnej sztuki amerykańskiej. Był osobistym przyjacielem kilku artystów, których prace już posiadał w swojej galerii, w tym Alberta Bierstadta, Frederica Churcha, Thomasa Doughty i George’a Innessa. Jego zbiory szybko powiększyły się o amerykańskie i europejskie pejzaże i obrazy rodzajowe, a także o kilka rzeźb. Działalność filantropijną Corcoran kontynuował przez całe swoje życie, choć nigdy nie wszedł w skład zarządu swojej galerii.
Założenie Corcoran Gallery of Art Kiedy kolekcja powiększyła się, Corcoran zaczął otwierać swój dom dla zwiedzających, aby umożliwić im obejrzenie zbiorów. Wkrótce zaczął snuć plany zbudowania specjalnego budynku dla ekspozycji posiadanych dzieł sztuki. W 1859 roku zlecił Jamesowi Renwickowi zaprojektowanie budynku galerii, który miał stanąć na rogu Pennsylvania Avenue i 17th Street. Plany te uległy jednak zmianie w związku z wybuchem wojny secesyjnej (1861–1865). Corcoran, zwolennik Południa, wyjechał do Europy, aby przeczekać wojnę. Podczas jego nieobecności rząd federalny przejął niedokończony budynek, ale po zakończeniu wojny zwrócił go właścicielowi.