Jako dziecko Mills pojawiła się jako statystka w różnych filmach, w tym w roli 11–tygodniowego dziecka Fredy Lewis w dramacie wojennym Davida Leana i Noëla Cowarda Nasz okręt (In Which We Serve, 1942) z jej ojcem w roli głównej. W 1955 wystąpiła na londyńskiej scenie Chelsea Palace Theatre w Chelsea w roli Alicji w przedstawieniu Lewisa Carrolla Po drugiej stronie lustra. W wieku 16 lat zagrała pierwszą główną rolę Pameli Harrington w sztuce Petera Shaffera Ćwiczenie pięciu palców. Spektakl wystawiany był przez rok w Londynie, a następnie od 2 grudnia 1959 do 1 października 1960 przeniósł się do Music Box Theatre na Broadwayu. W 1960 Mills była nominowana do nagrody Tony Award w kategorii „Najlepsza aktorka drugoplanowa” za rolę Pameli. Powróciła na scenę w roli Wendy Darling w inscenizacji J.M. Barriego Piotruś Pan (1960) i Tytania w komedii Williama William Shakespeare’a Sen nocy letniej (1963) z Royal Shakespeare Company. Od 17 grudnia 1964 do 2 stycznia 1965 grała rolę Gildy w produkcji broadwayowskiej Alfie! u boku Terence’a Stampa.