Moore, obok kontrabasisty Wesleya Prince’a, został członkiem tria Nata Kinga Cole’a. Zdaniem Joachima-Ernsta Berendta był to pierwszy zespół, który nie składał się z pianisty-solisty i towarzyszącej mu sekcji rytmicznej, lecz stanowił zintegrowaną całość. Przez dziesięć lat (1937–1947) współpracy z Cole’em pianistą (a później głównie wokalistą), Moore uczestniczył w nagraniach niemal wszystkich jego płyt. Na początku lat 40. XX w. został laureatem kilku nagród przyznawanych przez pisma Downbeat, Metronome i Esquire. Cieszył się też uznaniem wśród współczesnych mu gitarzystów: Barneya Kessela i Kenny’ego Burrella.
Jednak po okresie współpracy z Cole’em jego kariera nie rozwinęła się. Kiedy Cole przeszedł do innej wytwórni, Oscar Moore zaproponował na jego miejsce zespół swojego brata, Johnny’ego. Robert Scherman, właściciel wytwórni Atlas, wyraził zgodę pod warunkiem, że Oscar Moore zostanie członkiem zespołu, a nazwa zostanie zmieniona na Oscar Moore and Three Blazers. Członkiem The Blazers był Oscar Moore do połowy lat 50. XX w.