Na początku 2010 Arouca został wypożyczony do Santosu FC. W nowych barwach zadebiutował 30 stycznia 2010 w wygranym 2-0 meczu z Oeste Itápolis w lidze stanowej, zastępując w 62 min. Maquinhosa. W maju 2010 zdobył z Santosem mistrzostwo stanu São Paulo – Campeonato Paulista. W czerwcu Arouca zdobył drugi w swej karierze Puchar Brazylii. W lipcu 2010 Santos zdecydował się na transfer definitywny Arouki, z którym podpisano kontrakt do 2014 roku. Rok 2011 Arouca rozpoczął od zdobycia ponownie mistrzostwa stanowego. Kilka tygodni później odniósł najmiększy sukces w swojej karierze w postaci zdobycia Copa Libertadores 2011 (Arouca wystąpił w obu meczach finałowych z urugwajskim CA Peñarol). W grudniu 2011 wystąpił z Santosem w Klubowych Mistrzostwach Świata. Santos uległ w finale Barceloną. Rok 2012 Arouca rozpoczął od wygrania trzeciego z rzędu mistrzostwa stanowego. We wrześniu 2012 Arouca zdobył Recopa Sudamericana, po zwycięstwie nad Club Universidad de Chile.