Prawdopodobnie dwukrotnie nawiązał artystyczną współpracę ze swoim bratem Francisco przy okazji jego wizyt w katedrze El Pilar w Saragossie. W 1779 r. artyści z Saragossy zadenuncjowali jego prace malarskie, ponieważ nie pobierał za nie opłaty, a w konsekwencji nie płacił podatków. Bayeu utrzymywał, że jego prace były zadośćuczynieniem za pomoc i drobne prace wykonywane dla kartuzji. Wyszedł zwycięsko z tego konfliktu, który dodatkowo rozsławił jego prace. Otrzymał wsparcie Królewskiej Akademii Sztuk Pięknych św. Ferdynanda w Madrycie, oraz specjalne pozwolenie od przeora, dzięki któremu mógł dalej malować.
Jego najbardziej znane dzieło to bardzo osobiste obrazy kartuskie w Las Fuentes, obecnie znajdujące się w Museo de Huesca. Pracował również w okręgu Los Monegros, gdzie wykonał dekorację kaplicy św. Piotra Arbués w Lalueza, ozdobił także monastyr w Sigena i sanktuarium maryjne w Magallón. Przypisuje mu się także liczne dzieła zdobiące katedrę w Huesce i w Jaca. Również w Saragossie jego dzieła pojawiają się pojedynczo w różnych kościołach.