święceń biskupich udzielił mu 2 lutego 1962 w Montrealu kardynał Paul-Émile Léger (arcybiskup Montrealu), z towarzyszeniem m.in. biskupa Alexandra Cartera. W charakterze biskupa pomocniczego London wyjechał na obrady Soboru Watykańskiego II (1962). W lutym 1964 został biskupem ordynariuszem diecezji London. W latach 1971–1973 pełnił funkcję wiceprzewodniczącego Konferencji Episkopatu Regionu Ontario, 1973–1975 wiceprzewodniczącego, a 1975–1977 przewodniczącego Konferencji Episkopatu Kanady. Od 1974 uczestniczył w sesjach Światowego Synodu Biskupów w Watykanie. 27 kwietnia 1978 został promowany na arcybiskupa Toronto.
W czerwcu 1979 na swoim pierwszym konsystorzu Jan Paweł II wyniósł Cartera do godności kardynalskiej, z tytułem prezbitera S. Maria in Traspontina. Po tej nominacji Gerald Emmett brał udział w sesji Kolegium Kardynalskiego w Watykanie, zasiadał w sekretariacie generalnym Światowego Synodu Biskupów oraz w Radzie Kardynalskiej ds. Ekonomicznych i Organizacyjnych Problemów Stolicy Świętej. W 1983 został odznaczony Orderem Kanady.