11 marca 2012 po meczu z SM Caen, w którym strzelił siedemnastą bramkę w sezonie 2011/12, pobił rekord swojego klubu pod względem liczby goli zdobytych w jednym sezonie, a także ostatecznie został królem strzelców Ligue 1 (ex aequo razem z Brazylijczykiem Nenê z PSG). Trafił również oczywiście do drużyny sezonu.
Arsenal 26 czerwca 2012 został piłkarzem angielskiego Arsenalu, do którego przeszedł za ok. 15 mln euro, pokonując w rywalizacji o napastnika Bayern. Pierwszego gola dla nowej drużyny zdobył w swoim siódmym meczu w barwach Arsenalu, otwierając wynik przeciw Coventry City w Pucharze Ligi. Pierwszego gola w lidze angielskiej strzelił w wygranych derbach Londynu przeciw West Ham United. W swoim pierwszym sezonie zajął z "Kanonierami" 4. miejsce strzelając w samej lidze 11 bramek, a we wszystkich rozgrywkach łącznie 17. W następnym sezonie już w pierwszym meczu strzelił bramkę przeciwko Aston Villi. Łącznie Giroud zdobył we wszystkich rozgrywkach 22 bramek, w tym 16 w lidze. W finale Pucharu Anglii rozegranym 17 maja 2014, Arsenal wygrał po dogrywce 3:2 z Hull City, a Giroud zaliczył asystę przy decydującym golu Aarona Ramseya. Sezon zwieńczył obecnością w drużynie sezonu Premier League 2013/14. Następny sezon rozpoczął od zdobycia Tarczy Wspólnoty wygrywając 3:0 z Manchesterem City, strzelając jedną z bramek.