W sierpniu 2012 zadebiutował w rozgrywkach europejskich w barwach klubu, gdy wszedł w 23 minucie meczu za kontuzjowanego Joego Cole’a. Liverpool wygrał 1:0 na wyjeździe z FK Homel. Tydzień później Sterling trafił swojego pierwszego gola w seniorskiej kadrze, w meczu towarzyskim z Bayerem 04 Leverkusen. 23 sierpnia 2012 pierwszy raz zagrał od pierwszych minut w pierwszym składzie, w meczu wyjazdowym w Lidze Europy z Hearts of Midlothian. 26 sierpnia 2012 zaczął od pierwszych minut w lidze z Manchesterem City.
20 października 2012 trafił swojego pierwszego gola w barwach The Reds. W rezultacie stał się drugim najmłodszym strzelcem bramki w historii Liverpoolu, wyprzedził go tylko Michael Owen.
21 grudnia 2012 podpisał nowy kontrakt z klubem. 2 stycznia 2013 trafił drugiego gola w barwach klubu, pokonując bramkarza Sunderlandu, Simona Mignoleta lobem.
Manchester City 14 lipca 2015 oficjalnie ogłoszono, iż przechodzi do Manchesteru City za 44 miliony funtów, podpisując pięcioletni kontrakt.
Chelsea 13 lipca 2022 podpisał pięcioletni kontrakt z Chelsea. W londyńskim klubie zadebiutował 6 sierpnia w wygranym 1:0 meczu z Evertonem. 27 sierpnia, w meczu przeciwko Leicester City (2:1), Sterling strzelił pierwsze, dwie bramki w barwach Chelsea.