Kwota transferu wyniosła około cztery miliony euro.
W lipcu 2014 Vrsaljko podpisał kontrakt z US Sassuolo, które zapłaciło za niego około 6 milionów euro. W sezonie 2015/2016 Sassuolo z Vrsaljko w składzie zajęło szóstą pozycję w tabeli Serie A i po raz pierwszy w historii awansowało do Ligi Europy. W tych samych rozgrywkach Chorwat uznawany był za najlepszego prawego obrońcę ligi.
Latem 2016 roku trafił do Atlético Madryt podpisując z klubem pięcioletni kontrakt.
Sezon Klub Kraj Rozgrywki Mecze Bramki 2009/10 NK Lokomotiva Zagrzeb Prva HNL 17 0 2009/10 Dinamo Zagrzeb 10 0 2010/11 16 1 2011/12 22 0 2012/13 25 0 2013/14 Genoa CFC Serie A 22 0 2014/15 US Sassuolo 21 0 2015/16 35 0 2016/17 Atlético Madryt Primera División 14 0 2017/18 21 0 2019/20 5 0 2018/19 Inter Mediolan Serie A 10 0 Stan na 5 maja 2020.
Kariera reprezentacyjna W swojej karierze występował w młodzieżowych reprezentacjach Chorwacji na różnych szczeblach wiekowych: U-15, U-17, U-18, U-19 i U-21. W 2010 roku z kadrą U-19 wziął udział w Mistrzostwach Europy U-19 we Francji, na których Chorwaci dotarli do półfinału. W dorosłej reprezentacji zadebiutował 9 lutego 2011 w wygranym 4:2 towarzyskim spotkaniu z Czechami. 10 maja 2012 znalazł się w szerokiej kadrze Chorwatów na Euro 2012.