thumb|left|230px|Vanderlei Luxemburgo (z lewej) witający się z prezydentem Brazylii Lulą W 2000 roku Luxemburgo był także zamieszany w aferę dotyczącą kwestii finansowych w brazylijskim futbolu. Sprawą zajmował się nawet parlament Brazylii, ale po kilku miesiącach dochodzenie zostało umorzone. Trener mógł wtedy spokojnie wrócić do pracy w roli szkoleniowca. Po niezwykle udanym debiucie trenerskim w „galaktycznym” Realu Madryt media nadały mu przydomek De Luxe. W grudniu 2005, po roku pracy z hiszpańskim klubem, został zwolniony (zajął drugie miejsce w lidze hiszpańskiej na koniec sezonu 2004-05), by miesiąc później po raz kolejny podjąć pracę w Santosie FC docierając z nim do półfinału rozgrywek Copa Libertadores 2007. W tym samym sezonie wywalczył też wicemistrzostwo Brazylii. 23 listopada 2007 ogłosił, że odrzucił ofertę prowadzenia reprezentacji Iranu.
W grudniu 2007 roku został trenerem Palmeiras wygrywając mistrzostwo stanu São Paulo oraz zajmując czwarte miejsce w lidze brazylijskiej. W czerwcu 2009 klub rozwiązał z nim umowę podając jako przyczynę kwestionowanie i nierespektowanie klubowej hierarchii (trener m.in. skrytykował dyrekcję za transfer Keirrisona do Barcelony).