14 września 1909 w soborze Chrystusa Zbawiciela w Moskwie miała miejsce jego chirotonia na biskupa pomocniczego eparchii moskiewskiej z tytułem biskupa wołokołamskiego. Pozostawał przy tym rektorem akademii. Po rewolucji lutowej został zwolniony z tego stanowiska za samowolę w pracy administracyjnej i jawne faworyzowanie mnichów i innych duchownych z grona wszystkich wykładowców. 1 maja 1917 został wyznaczony na przełożonego Monasteru Daniłowskiego w Moskwie, zaś w czerwcu roku następnego patriarcha Moskwy i całej Rusi Tichon wyznaczył go na biskupa permskiego i kungurskiego. W latach 1920–1922 był kilkakrotnie aresztowany przez Czekę, przebywał m.in. w więzieniu na Butyrkach. W sierpniu 1923 został podniesiony do godności arcybiskupiej.
W październiku tego samego roku patriarcha Tichon wyznaczył go na locum tenens eparchii piotrogrodzkiej. Arcybiskup Teodor odmówił jednak przyjęcia tej funkcji i wypowiedział patriarsze posłuszeństwo, uważał bowiem, że prowadzi on zbyt ugodową politykę w stosunku do bolszewickich władz. Stał na czele tak zwanej „opozycji daniłowskiej”, grupującej mnichów z monasteru pod tym wezwaniem oraz innych duchownych, którzy w podobny sposób oceniali postępowanie patriarchy. W 1924 został aresztowany za konsekwentnie antykomunistyczne poglądy i zesłany do Kazachstanu, gdzie przebywał do 1927.