W lipcu 2003 wydała album pt. L'instant d'apres, z którym zadebiutowała na trzecim miejscu listy bestsellerów we Francji oraz na 11. miejscu w Belgii i na 17. w Polsce. Płytę promowała singlami: „Tant que c’est toi” i „Mourir demain”, który nagrała z Pascalem Obispo.
thumb|Saint-Pier (2014) Na przełomie 2003 i 2004 wydała dwa dwupłytowe albumy kompilacyjne, na których umieściła swoje najpopularniejsze piosenki, a także debiutanckie wydawnictwo koncertowe pt. Un instant avec Natasha St Pier. Na początku stycznia 2006 wydała album studyjny pt. Longueur d'ondes, z którym zadebiutowała na szczycie listy najczęściej kupowanych płyt we Francji i dotarła m.in. do drugiego miejsca notowania w Belgii i 29. miejsca w PolsceLongueur d'ondes, in Polish Albums Chart Olix.onyx.pl (pobrano 14 listopada 2024). Za krajową sprzedaż albumu w ponad 160 tys. egzemplarzy we Francji odebrała certyfikat złotej płyty. W tym samym roku przyleciała do Polski na zaproszenie tygodnika „Gala” i zagrała minikoncert podczas uroczystej ceremonii wręczenia statuetek Róże Gali.