W 1958 roku po raz pierwszy przyjechał do Estremadury w Hiszpanii, odwiedzając Guadalupe i Cáceres; w tym samym roku miał w Cáceres pierwszą wystawę indywidualną. W 1959 roku ożenił się w Cáceres z Hiszpanką Mercedes Guardado Olivenzą, po czym zamieszkał i pracował w Kolonii. W 1960 roku urodził się ich pierwszy syn, Santiago David (David Vostell), a w 1965 roku drugi syn, Rafael. W 1971 roku Vostell przeniósł miejsce zamieszkania i pracownię z Kolonii do Berlina.
Zmarł 3 kwietnia 1998 roku w Berlinie i zgodnie ze swoją wolą został pochowany na cmentarzu cywilnym (Cementerio Civil) w Madrycie. Po jego śmierci kierownictwo artystyczne Museo Vostell Malpartida objęła jego żona Mercedes, która pełniła tę funkcję aż do swojej śmierci w 2023 roku.
Działalność artystyczna thumb|250px|VOAEX, 1976, Muzeum Vostell Malpartida
Wolf Vostell zbudował swoją filozofię wokół idei, że zniszczenie jest wszędzie wokół nas i przebiega przez wszystkie stulecia. Użył terminu dé-coll/age (oznaczającego kraksę lotniczą), by odnieść się do procesu rozdzierania plakatów oraz używania ruchomych fragmentów rzeczywistości. Jego pierwszy happening „Theater is in the Street” – „Ulica jest Teatrem” miał miejsce w Paryżu w 1958.