4 grudnia 1154, krótko po powrocie z Norwegii, został wybrany na papieża.
Pontyfikat Hadrian IV początkowo kontynuował procesarską politykę poprzedników, licząc na pomoc Fryderyka Barbarossy w stłumieniu rebelii Arnolda z Brescii w Rzymie i zlikwidowania rzymskiej komuny miejskiej. Po napaści na dwóch kardynałów, papież obłożył Rzym interdyktem. Wkrótce potem doprowadził także do uwięzienia i skazania na śmierć, poprzez powieszenie i spalenie ciała, Arnolda. Na początku 1155 doszło do odnowienia zawartego dwa lata wcześniej traktatu sojuszniczego, a 18 czerwca 1155 papież koronował Fryderyka na cesarza. Już wtedy jednak doszło do pierwszych rozdźwięków. Obustronne uchybienia protokolarne w trakcie negocjacji oraz podczas samej uroczystości koronacyjnej, doprowadziły do pogorszenia wzajemnych stosunków, niewywiązanie się przez cesarza ze zobowiązań sojuszniczych posłużyło w końcu za pretekst do zerwania układu przez Hadriana IV i zawarcia w 1156 w Benewencie sojuszu z dotychczasowym przeciwnikiem królem Wilhelmem I sycylijskim. W tym samym roku doszło do uwięzienia w Burgundii papieskiego legata, arcybiskupa Eskila, co jeszcze bardziej pogorszyło stosunki z Cesarstwem. Dwaj legaci, Roland ze Sieny i Bernard od św.