Wydał książkę zatytułowaną The Truth, która była niemal w całości plagiatem z dzieł Noyesa. Zajął się następnie polityką wydając pamflet „Grant vs. Hancock” popierający Ulyssesa Granta w jego kampanii prezydenckiej, z niewielkimi zmianami wydany potem pod tytułem „Garfield vs. Hancock”, gdy James A. Garfield zdobył nominację prezydencką. Tekst był rozpowszechniany przynajmniej na kilku spotkaniach republikanów, co po wygranej Garfielda utwierdziło Guiteau w przekonaniu, że to jemu urzędujący prezydent USA zawdzięcza zwycięstwo. Uważał, że należy mu się nagroda za jego udział w zwycięskiej kampanii i wielokrotnie starał się o stanowisko ambasadora. 14 maja 1881 sekretarz stanu James Blaine osobiście zabronił Guiteau kolejnych wizyt w tej sprawie. mały|Polityczna karykatura z 1881 roku przedstawiająca Guiteau trzymającego rewolwer i kartkę z napisem „Stanowisko albo życie!” Podpis do rysunku brzmi „Model Office Seeker”. Guiteau twierdził później, że Bóg kazał mu zamordować prezydenta. Kupił broń (rewolwer .442 Webley) i 2 lipca 1881 strzelił dwukrotnie do Garfielda na stacji kolejowej Baltimore-Potomac. 19 września Garfield zmarł. 14 listopada 1881 rozpoczął się proces Guiteau.