Na dworze króla Jakuba I Zdobywcy poznał św. Rajmunda i z ich pomocą założył zakon mercedariuszów zajmujący się wykupem jeńców. Przez trzydzieści lat działalności jako przełożony mercederianów (do 1249 roku) ocalił tysiące więzionych przez Maurów chrześcijańskich niewolników, a działalnością zgromadzenia objął całą Hiszpanię. Dwukrotnie brał udział w wyprawach do Afryki zakończonych uwolnieniem 800 jeńców, a wyprawy do Walencji i Grenady uratowały 400 chrześcijan. W przeciągu stu lat działalności zakonu 26 tysięcy jeńców odzyskało wolność dzięki tej formie pomocy.
Dokumenty poświadczające życie św. Piotra Nolasco stawiają pod znakiem zapytania tradycyjne ujęcie jego biografii. Prawdopodobnie był Katalończykiem pochodzenia irlandzkiego urodzonym około roku 1186 w Mas-Saintes-Puelles. Po osiedleniu na Majorce, pierwszego wykupu chrześcijańskich niewolników dokonał w Walencji w 1238, a kolejnego w Algierze w 1243 roku. Zakon przez niego założony początkowo skupiał laikat, gdyż sam założyciel nie był kapłanem. W 1235 roku papież Grzegorz IX narzucił zakonowi regułę św.