„A Breathtaking Guy”, „When the Lovelight Starts Shining Through His Eyes”), jednak żaden znich nie odniósł większego sukcesu na listach przebojów.
Przełom w karierze formacji nastąpił w 1964 roku za sprawą singla „Where Did Our Love Go”, który stał się pierwszym utworem na szczycie amerykańskich list przebojów. Od tego momentu The Supremes regularnie wydawały kolejne hity, ich płyty biły rekordy sprzedaży, a sama Ross zyskała status ikony i wzoru do naśladowania dla milionów dziewcząt. Rosnącą pozycję wokalistki przypieczętowało przemianowanie grupy w 1967 roku na Diana Ross & The Supremes.
Kariera solowa mały|lewo|Diana Ross w 1976 roku Pod koniec 1969 roku Ross zdecydowała się opuścić grupę i rozpocząć karierę solową. Wspierana przez Berry’ego Gordy’ego Jr., z którym była wówczas związana, wydała w 1970 roku debiutancką płytę zatytułowaną po prostu Diana Ross. Album odniósł wielki sukces komercyjny, przynosząc dwa światowe przeboje „Reach Out and Touch (Somebody’s Hand)” oraz „Ain’t No Mountain High Enough” (pierwszy w solowej karierze gwiazdy numer jeden w Stanach Zjednoczonych). Płyta okazała się również triumfem artystycznym, zdobywając uznanie krytyków. Kolejne albumy Ross – Everything Is Everything i Surrender – nie odniosły spodziewanego sukcesu.