Kontynuując wspaniałe osiągnięcia wieku młodzieńczego, w dorosłym życiu Pascal nadal rozwijał swoje koncepcje matematyczne. W roku 1653 napisał „Traktat o trójkącie arytmetycznym” (Traité du triangle arithmétique), w którym zawarł koncepcję użytecznego tabelarycznego zestawienia współczynników dwumiennych, nazwanego potem na jego cześć trójkątem Pascala. W 1654, zainspirowany rozważaniami swego znajomego, Chevaliera de Méré, wymieniał z Fermatem listy na temat teorii gier hazardowych. Współpraca matematyków zaowocowała powstaniem matematycznej teorii prawdopodobieństwa. Analizowany problem dotyczył sytuacji, w której jeden z graczy chce zakończyć grę wcześniej oraz opierając się na bieżącym stanie gry i wynikających zeń szansach na wygraną, doprowadzić do sprawiedliwego podziału stawki; dyskusje te zaowocowały pojęciem wartości oczekiwanej. Później, w Myślach, Pascal sformułował probabilistyczny argument na rzecz wiary w Boga i cnotliwego życia (znany dziś jako zakład Pascala). Osiągnięcia Pascala i Fermata w dziedzinie teorii prawdopodobieństwa stanowiły podstawę dla późniejszego stworzenia rachunku różniczkowego i całkowego przez LeibnizaThe Mathematical Leibniz.