Ojciec Alfreda zmarł w 858 r. i tron objął najstarszy z braci, Ethelbald. Po jego rychłej śmierci (w 860) korona przypadła kolejnemu z braci, Ethelbertowi. Gdy i ten zmarł ok. 865 tron objął trzeci z braci Alfreda, Ethelred I. Nic nie wiadomo o życiu Alfreda w okresie rządów jego dwóch najstarszych braci. Na scenę polityczną wkroczył dopiero podczas panowania Ethelreda I. Został wówczas uznany za następcę tronu i otrzymał tytuł secundariusa. W 868 r. stanął u boku swojego brata podczas kampanii przeciwko Duńczykom w Mercji. Uczestniczył we wszystkich bitwach z wielkim duńskim najazdem 870/871 r. – zwycięstwie pod Englefield (31 grudnia 870 r.), klęsce pod Reading (4 stycznia 871 r.), kolejnym sukcesie Ashdown (8 stycznia 871 r.) i klęsce pod Basing (22 stycznia 871 r.).