W 1868 r. został wybrany do Izby Gmin jako reprezentant okręgu Oksford. W 1873 r. został Radcą Generalnym i otrzymał tytuł szlachecki. Stanowisko Radcy utracił w 1874 r., w wyniku wyborczej porażki liberałów. Stronnik premiera Gladstone’a, otrzymał w 1880 r. tekę ministra spraw wewnętrznych. Zgodnie z ówczesnym prawem nowy minister wystartował w wyborach uzupełniających, które przegrał z Alexandrem Hallem różnicą 54 głosów. Harcourt rychło powrócił do parlamentu z okręgu Derby.
Już w 1880 r. doprowadził do uchwalenia Groud Game Act. Rok później wszedł w życie Arms (Ireland) Act. W odpowiedzi na zamach w dublińskim Phoenix Parkz rąk irlandzkich nacjonalistów zginęli tam główny sekretarz Irlandii lord Frederick Cavendish i stały podsekretarz ds. Irlandii Thomas Henry Burke oraz na zamachy w Londynie, Harcourt doprowadził do uchwalenia Explosive Substances Act, który zakazywał posiadania materiałów wybuchowych. W 1884 r. przedstawił odrzucony później projekt ustawy wprowadzającej jednolitą administrację Londynu. Zadecydował o wniesieniu oskarżenia w sprawie Regina v. Dudley and Stephensdwójki rozbitków oskarżonych o zabicie i zjedzenie trzeciego rozbitka. Oskarżeni powoływali się na stan wyższej konieczności (vis maior). W 1885 r.